他曾对郁达夫说：“这些旧诗词，我在书塾时也学过，总感到受的限制太大，写不好。我现在对小说发生了浓烈兴趣。什么社会小说、警世小说、探险小说、滑稽小说，我都读，读得简直着了迷。”后来，他又在自己的《猛虎集》序文中写到：“在二十四岁以前我对于诗的兴味远不如我对于相对论或民约论的兴味。”
对于民主思潮越来越感兴趣的徐志摩也开始学习科学知识，他对地球、天空、宇宙等科学知识着迷了起来，总是幻想着自己有一天会“飞出这沉寂的环境”和“去寻访更玄奥的秘密”，这时候他写的一篇《镭锭与地球之历史》，发表在了学校刊物《友声》第2期上。
1915年夏，徐志摩毕业于杭州府中学后，接着考入上海浸信会学院暨神学院（现为上海理工大学）。这年夏天，已经长成一位英俊青年的徐志摩遵父母之命与海宝山县罗店巨富张润之的女儿张幼仪结婚。
对待结婚这个问题，徐志摩却没有做太多的考虑。一直生活在安逸优越生活中的徐志摩从来没有为自己的前程担心过，所以他对于成家立业等人生大事也没有认真地思考过，因而当父母亲为他订下这桩婚事之后，他虽然觉得非常唐突，却也没有反对，一方面是他在见到张幼仪的时候觉得与对方很有眼缘，另一方面则是家里人都告诉他“门当户对的张家小姐跟他是天造地设的一对”，这桩姻缘就这么订了下来。